Walau bagaimanapun, dia tidak putus asa dan mengasaskan Baptist Missionary Society lima tahun kemudian pada 1792, dan telah menyampaikan suatu khutbah di mana dia telah mengucapkan salah satu daripada kata-katanya yang terkenal, "Percayalah perkara besar dari Tuhan, Lakukanlah perkara besar bagi Tuhan".
Pada tahun berikutnya, dia telah merantau ke India dengan keluarganya, tetapi kesusahannya berterusan. Dia tidak melihat seorangpun menjadi Kristian selama tujuh tahun, anak lelakinya, Peter meninggal dunia kerana disenteri dan kesihatan mental isterinya telah merosot dengan cepat. "Ini benar-benar adalah lembah kekelaman bagiku," Carey menulis pada waktu itu. "Tetapi aku bersukacita aku ada di sini meskipun begitu; dan Tuhan ada di sini."
Pada 1880, dia membaptiskan jiwa pertamanya menjadi Kristian, dan selama lebih 20 tahun seterusnya telah menterjemahkan Alkitab ke dalam berbelas-belas bahasa dan dialek India yang utama. Dia juga telah mengasaskan Kolej Serampore untuk melatih pastor-pastor tempatan.
(Dipetik dan diterjemahkan daripada artikel Christian Today bertajuk, "6 Inspiring Christian Missionaries Who Gave Up Everything for Christ" yang ditulis oleh Carey Lodge bertarikh 12 Mei 2016)